상대론적 양자 화학

상대론적 양자 화학은 특히 주기율표의 무거운 원소들에 대한 원소 특성과 구조를 계산하기 위해 상대론적 역학과 양자 화학을 결합합니다.대표적인 예가 금의 색깔에 대한 설명입니다. 상대론적 효과로 인해 금은 대부분의 다른 ^[1]금속처럼 은빛이 나지 않습니다.

상대론적 효과라는 용어는 양자역학의 역사에 비추어 개발되었다.처음에 양자역학은 상대성 ^[2]이론을 고려하지 않고 개발되었다.상대론적 효과는 상대성을 고려하는 모델과 그렇지 ^[3]않은 모델 사이의 불일치입니다.상대론적 효과는 란타니드나 ^[4]악티니드처럼 원자 번호가 높은 무거운 원소들에게 중요하다.

화학에서의 상대론적 효과는 슈뢰딩거 방정식의 해로부터 개발된 화학의 비상대론적 이론에 대한 섭동 또는 작은 수정으로 간주될 수 있습니다.이러한 보정은 빛의 속도에 비해 전자 속도에 따라 전자에 다르게 영향을 미칩니다.상대론적 효과는 무거운 원소에서만 전자가 비상대론적 화학이 ^{[citation needed]}예측하는 것과 다른 성질을 가지기에 충분한 속도를 얻기 때문에 더 두드러집니다.

역사

1935년부터, 버사 Swirles 폴 디랙의 1929년 주장할 때만 고속 입자들이 연관되어 있는 유일한 결함은 양자 역학에 남아 있는 "사용되고 따라서 분자 원자의 고려하여 어떠한 중요성도 어려움을 겪어 내에도 불구하고 many-electron system,[5]의 상대론적 치료 묘사했다. 공백이질량과 속도의 상대성 변화를 무시하고 다양한 전자와 원자핵 사이의 쿨롱 힘만 가정하면 실제로 충분히 정확한 octure와 일반 화학 반응이다."^[6]

이론 화학자들은 무거운 ^[7]원소들에서 상대론적 효과가 관찰된 1970년대까지 대체로 디락의 정서에 동의했다.슈뢰딩거 방정식은 1926년 슈뢰딩거의 ^[8]글에서 상대성을 고려하지 않고 개발되었다.원자 스펙트럼의 미세 구조를 설명하기 위해 슈뢰딩거 방정식(클라인-고든 방정식 참조)에 상대론적 보정이 이루어졌지만, 이러한 개발과 다른 것들이 곧바로 화학계에 유입되지는 않았다.원자 스펙트럼 라인은 주로 물리학의 영역에 있었고 화학의 영역에 있지 않았기 때문에, 대부분의 화학자들은 상대론적 양자 역학에 익숙하지 않았고,^[9] 그들의 관심은 그 시대의 유기 화학에 전형적인 가벼운 원소에 집중되었다.

상대론적 양자역학이 화학 시스템을 위해 할 수 있는 역할에 대한 디락의 의견은 두 가지 이유로 틀렸다.첫째, s와 p 원자 궤도의 전자는 빛의 속도의 상당한 비율로 이동한다.둘째, 상대론적 효과는 d와 f 원자 ^[7]궤도에 대해 특히 분명한 간접적인 결과를 초래한다.

정성적 치료

속도의 함수로서의 상대론적 θ.

E_{\text{rel}}

가 작을 경우 E

E_{\text{rel}}

rel {

displaystyle E_{\text{rel}}(

좌표)은

E_{0}=mc^{2},

0

=

E_{0}=mc^{2},

2,

E_{0}=mc^{2},

{

displaystyle

E_{

0

}=

mc^{2}

과

E_{0}=mc^{2},

같지만

v_{\text{e}}\to c

v_{\text{e}}\to c

v_{\text{e}}\to c

{

displaystyle

v_{\text{e}\

text

v_{\text{e}}\to c

에서

E_{\text{rel}}

{

rel}

로

E_{\text{rel}}

합니다.

가장 중요하고 친숙한 상대성 이론의 결과 중 하나는 전자의 상대성 질량이 증가한다는 것이다.

m_{\text{rel}}=snapfrac {m_{\text{e}}}{\snaprt {1-(v_{\text{e}}/c)^2}}}}

$m_{e},v_{e},c$ 서 m e $m_{e},v_{e},c$ $m_{e},v_{e},c$ e $m_{e},v_{e},c$ { $displaystyle m_{e}, v_{e}, c}$ 는 $m_{e},v_{e},c$ 각각 전자 정지 질량, 전자의 속도 및 빛의 속도입니다.오른쪽 그림은 이 상대론적 효과를 속도의 함수로서 보여준다.

이는 Bohr 반지름( $\$ 에 직접적인 영향을 미칩니다.

({displaystyle a_{0}=blac{hbar}{m_{\text{e}}c\alpha}}})

여기서 $\hbar$ 는 $\hbar$ 플랑크의 축소 상수이고 α는 미세 구조 상수(Bohr 모델에 대한 상대론적 보정)입니다.

Arnold Sommerfeld는 궤도 반지름이 0.0529nm인 수소 원자의 1s 궤도 전자에 대해 α 1 1/137이라고 계산했다.즉, 미세 구조 상수는 ^[10]전자가 빛의 거의 1/137 속도로 이동하는 것을 보여준다.1s 전자에 대해 v $v\approx {\frac {Zc}{137}}$ with Z $v\approx {\frac {Zc}{137}}$ $({$ v $\approx {frac {Zc}{137})$ 을 $v\approx {\frac {Zc}{137}}$ 사용하면 원자번호 Z의 더 큰 원소로 확장할 수 있다.여기서 v는 원자의 반지름에 접하는 순간 속도이다.Z = 79, v ≤ 0.58c인 금의 경우 1s 전자는 광속의 58%로 이동합니다.상대론적 질량의 방정식에 v/c를 대입하면 m = 1.22m이고_rel_e, 위의 Bohr 반지름에 대입하면 반지름이 22% 줄어든다는 것을 알 수 있다.

"상대론적 질량"을 Bohr 반지름 방정식에 대입하면 다음과 같이 쓸 수 있다.

({displaystyle a_{\text{rel}}={hbar {1-(v_{\text{e}}/c)^{2}}}}{m_{\text{e}c\alpha}}}})}

전자 속도의 함수로서의 상대론적 Bohr 반지름과 비상대론적 Bohr 반지름의 비율

따라서

{a_{\text{rel}}{a_{0}}=sqrt {1-(v_{\text{e}}/c)^2}}.

오른쪽에는 전자속도의 함수로 상대론적 및 비상대론적 Bohr 반지름의 위의 비율이 표시되어 있다.상대론적 모형은 속도가 증가함에 따라 반지름이 감소한다는 것을 보여줍니다.

Bohr 처리가 수소 원자까지 확장되면, Bohr 반지름은 다음과 같이 됩니다.

{\displaystyle r=snfrac {n^{2}}{Z}=snfrac {n^2}\hbar ^{2}4\pi \varepsilon _{0}{m_{\text{e}}Ze^{2}}}},

$n$ 서n {\ $displaystyle$ n $}$ 은 $n$ 주요 양자 번호이고 Z는 원자 번호의 정수입니다.Bohr 모델에서 각 운동량은 m $mv_{\text{e}}r=n\hbar$ $mv_{\text{e}}r=n\hbar$ r $mv_{\text{e}}r=n\hbar$ $mv_{\text{e}}r=n\hbar$ ${\$ { $displaystyle mv$ _ { \ $text$ { $e }$ r $= n$ \ $hbar$ 로 $mv_{\text{e}}r=n\hbar$ . 위의 방정식을 대입하여 $v_{\text{e}}$ e { \ $displaystyle$ v _ { \ $text$ { $e$ }} 의 $v_{\text{e}}$ $v_{\text{e}}$ 는 다음과 같다.

{\displaystyle r=snfrac {n^{2}a_{0}}{Z}}=snfrac {n\hbar}{mv_{\text{e}}}},

{\displaystyle v_{\text{e}}=snfrac {Z}{n^{2}a_{0}}{\frac {n\hbar}{m}},

{v_{\text{e}}{c}}=snfrac {Z\alpha}{n}=snfrac {Ze^{2}}{4\pi \varepsilon _{0}\hbar cn}}}.

이 시점부터 원자단위는 식을 단순화하기 위해 사용될 수 있습니다.

(\displaystyle v_{\text{e}}=black {Z}{n}).}

이것을 위에서 언급한 Bohr 비율의 표현으로 대체하면 다음과 같은 결과를 얻을 수 있다.

{a_{\text{rel}}{a_{0}}=sncrt {1-\leftfac\frac {Z}{nc}}{2}}.

이 시점에서 n $(\displaystyle$ n $)$ 의 $n$ $낮은$ 값과 Z $(\displaystyle$ Z $)$ 의 $Z$ ${\frac {a_{\text{rel}}}{a_{0}}}<1$ 값은 $(\displaystyle {a_{\text{rel$ 이 됩니다 $.$ 이것은 직관과 맞아떨어진다: 주 양자수가 낮은 전자는 핵에 더 가까이 있을 확률이 더 높다.전하가 큰 핵은 전자를 고속으로 만들 것이다.전자속도가 높을수록 전자상대론적 질량이 증가하며, 그 결과 전자는 더 많은 시간 동안 핵 근처에 있게 되고, 따라서 작은 주요 양자수에 ^[11]대한 반지름을 수축하게 된다.

주기율표 편차

주기율표는 그 시대의 알려진 원소들의 주기적인 경향을 발견한 과학자들에 의해 만들어졌다.사실, 그 안에 있는 패턴들이 주기율표에 힘을 주는 것입니다.5주기(Rb-Xe)와 6주기(Cs-Rn) 사이의 많은 화학적, 물리적 차이는 후자의 상대론적 효과에서 발생한다.이러한 상대론적 효과는 금과 그 이웃인 백금과 수은에 특히 크다.중요한 양자상대론적 효과는 판데르발스 ^{[citation needed]}힘이다.

수성.

수은(Hg)은 -39°C까지의 액체입니다(녹는점 참조).결합력은 카드뮴(m.p. 321°C) 및 금(m.p. 1064°C)과 같은 인접 결합에 비해 약합니다.란타니드의 수축은 이 ^[10]문제의 일부에 불과합니다.기상의 수은은 Hg(g)^{[citation needed]}로서 매우 전형적으로 단량체 형태로 발견된다는 점에서 금속 중 유일한 것이다.Hg₂²⁺(g)도 형성되며,^{[citation needed]} 상대론적 결합의 단축으로 인해 안정적인 종이다.

Hg₂(g)는 6s² 오비탈이 상대론적 효과에 의해 수축되기 때문에 형성되지 않으며 따라서 어떤 결합에도 약하게 기여할 수 있다. 사실 Hg-Hg 결합은 대부분 판 데르 발스 힘에 의한 것이어야 하며, 이는 Hg-Hg에 대한 결합이 실온에서 ^[10]^[12]^[13]^[14]액체가 될 수 있을 정도로 약한 이유를 설명한다.

Au₂(g)와 Hg(g)는 적어도 차이의 성질이 H(g)와 He(g)와₂ 유사하다.6s² 궤도의 상대론적 수축 때문에 수은 가스가 의사 귀가스라고 ^[10]불릴 수 있다.

금과 세슘의 색상

알루미늄(Al), 은(Ag) 및 금(Au) 금속 거울의 스펙트럼 반사율 곡선

알칼리 금속 착색 : 루비듐(은색) 대 세슘(금색)

알루미늄(Al), 은(Ag) 및 금(Au)의 반사율은 오른쪽 그래프에 나와 있습니다.인간의 눈은 600 nm에 가까운 파장의 전자기 복사를 노란색으로 본다.금은 다른 가시광선 파장보다 푸른 빛을 더 많이 흡수하기 때문에 노란색으로 보입니다. 따라서 눈에 도달하는 반사광은 입사광에 비해 파란색이 부족합니다.노란색은 파란색을 보완하기 때문에, 이것은 하얀 빛 아래 있는 금 조각을 인간의 눈에 노랗게 보이게 한다.

5d 궤도에서 6s 궤도로의 전자적 전환이 이러한 흡수의 원인입니다.은에서도 비슷한 변화가 일어나지만 상대론적 효과는 금보다 작다.은의 4d 궤도는 상대론적 팽창을 경험하고 5s 궤도는 수축하는 반면, 은의 4d-5s 거리는 금의 5d-6s 거리보다 훨씬 더 크다.상대론적 효과는 원자의 핵으로부터 5d 궤도의 거리를 증가시키고 6s 궤도의 ^[15]거리를 감소시킨다.

알칼리 금속 중 가장 무거운 세슘은 금빛을 띠는 반면 다른 알칼리 금속은 은백색이다.그러나 상대론적 효과는 세슘의 경우 Z = 55에서 매우 유의미하지 않다(은의 경우 Z = 47에서 멀지 않음).세슘의 황금색은 그룹이 하강하면서 알칼리 금속의 전자를 자극하는 데 필요한 빛의 빈도가 감소하기 때문입니다.루비듐을 통과하는 리튬의 경우 이 주파수는 자외선에 있지만 세슘의 경우 가시 스펙트럼의 청자색 끝에 도달한다. 즉, 알칼리 금속의 플라스몬 주파수는 리튬에서 세슘으로 낮아진다.따라서 세슘은 제비꽃빛을 우선적으로 투과하고 부분적으로 흡수하는 반면 다른 색(주파수가 낮은 색)은 반사되므로 ^[16]노란색으로 보입니다.

납 배터리

상대성 이론이 없다면 납(Z = 82)은 주석(Z = 50)과 매우 유사한 작용을 할 것으로 예상되므로 주석-전자 배터리는 자동차에 일반적으로 사용되는 납-전자 배터리와 동일하게 작동해야 한다.그러나 계산 결과 6셀 납-산 배터리에 의해 생성된 12V 중 약 10V는 순수하게 상대론적 효과에서 발생하며, 주석-산 배터리가 ^[17]작동하지 않는 이유를 설명한다.

불활성 쌍 효과

Tl(I)(탈륨), Pb(II)(납) 및 Bi(II)(비스무스) 복합체에는 6s² 전자쌍이 존재한다.불활성 쌍 효과는 6s ^[7]궤도의 상대론적 수축으로 인해 이 전자 쌍이 산화에 저항하는 경향입니다.

기타 효과

상대론적 효과에 의해 일반적으로 발생하는 추가 현상은 다음과 같다.

금속성 상호작용에 대한 상대론적 효과의 영향은 불확실하다.Runeberg 외 연구진(1999)이 매력적인 효과를 ^[18]계산했지만 Wan 외 연구진(2021)은 반발 ^[19]효과를 계산했다.
금과 백금 음이온의 안정성은 오라이드 세슘 오라이드^[20] 등의 화합물
세슘에 ^[21]^[22]비해 프랑슘의 반응성이 약간 감소했습니다.
란타니드 수축의 약 10%는 고속 전자의 상대론적 질량과 그에 ^[23]따른 더 작은 Bohr 반지름에 기인한다.

「」를 참조해 주세요.

레퍼런스

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추가 정보

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