레이저 기반 각도 분해 광분광학

레이저 기반의 각도 분해 광분광은 레이저를 광원으로 사용하는 각도 분해 광분광학의 일종이다. 광분해 분광학은 표면물리학을 연구하는 강력하고 민감한 실험 기법이다.^[1] 1887년 하인리히 헤르츠가 처음 관찰한 광전 효과와 1905년 알버트 아인슈타인이 설명한 광전 효과에 근거한 것으로 어떤 물질이 빛에 의해 빛날 때 전자는 광자를 흡수하고 운동 에너지로 물질로부터 탈출할 수 있다고 한다. ${\displaystyle E}$= ${\displaystyle h}$ ${\displaystyle f}$ -${\displaystyle \varphi }$ ${\displaystyle E=hf-\phi$ $\},$ $여기$서 h ${\displaystyle f}$ ${\displaystyle hf}$은 입사 광자 에너지, { ${\displaystyle \pi}$ $소재$의 작업 함수. 분출된 전자의 운동 에너지가 내부 전자 구조와 높은 연관성을 가지기 때문에 광전자 분광법을 분석함으로써 국소 결합의 종류와 배열, 전자 구조, 화학 구성 등 물질의 근본적인 물리적, 화학적 특성을 실현할 수 있다.

또한 다른 운동량을 가진 전자가 다른 방향으로 샘플로부터 탈출하기 때문에, 분산 에너지-모멘텀 스펙트럼을 제공하기 위해 각도 분해 광분광학(Angland-resolved photemission spectroscopy)이 널리 사용된다. 광 방출 실험은 일반적인 광자 에너지가 20~100 eV인 싱크로트론 방사선 광원을 사용하여 수행된다. 싱크로트론 빛은 2차원 표면 시스템을 조사하는 데 이상적이며 입사 광자에너지를 지속적으로 변화시킬 수 있는 비교할 수 없는 유연성을 제공한다. 단, 이 가속기의 구축 및 유지 비용이 높기 때문에 빔 시간의 높은 경쟁은 물론 운용 광자 에너지(20–100 eV)를 둘러싼 재료의 범용 최소 전자 평균 자유 경로(20–100 eV)도 높기 때문에 대체 광자 소스인 3차원 벌크 재료 감도에 근본적인 장애가 발생한다. 각도 측정 광분해 분광법을 사용하는 것이 바람직하다.

펨토초 레이저를 사용할 경우 펌프 프로브 방식을 도입하여 흥분된 전자 상태와 전자 역학에 접근할 수 있도록 이 방법을 쉽게 확장할 수 있다(이중 포톤 광전자 분광법 참조).

레이저 기반 ARPES

배경

테이블 상판 레이저 기반의 각도 분해 광분해 분광학은 일부 연구 그룹에 의해 개발되었다.^[2][3][4] 볼더 콜로라도 대학의 다니엘 드사우는 초전도 시스템을 탐구하는 데 이 기술을 적용하여 첫 시범을 보였다.^[2] 이 성과는 설비의 비용과 크기를 크게 줄일 뿐만 아니라, 가장 중요한 것은 낮은 광자 에너지(일반적으로 6 eV)로 인해 전례 없이 높은 벌크 민감도를 제공하며, 결과적으로 샘플에서 더 긴 광전자 평균 자유 경로(2–7 nm)를 제공한다. 이러한 이점은 가장 위층의 광전자의 물리학이 부피와 다를 수 있는 강한 상관관계가 있는 물질과 높은 Tc 초전도체의 연구에 매우 유익하고 강력하다. 부피 감도의 약 1차 개선 외에도, 모멘텀 분해능의 진전도 매우 중요하다. 입사 광자의 에너지가 감소할 때 광전자가 방출 각도로 더 넓게 분산될 것이다. 즉, 전자 분광계의 주어진 각 분해능의 경우 광자 에너지가 낮을수록 운동량 분해능이 높아진다.^{[citation needed]} 6개의 eV 레이저 기반 ARPES의 일반적인 모멘텀 분해능은 50개의 eV 싱크로트론 방사선 ARPES보다 약 8배 좋다. 또한 낮은 광자 에너지로 인해 모멘텀 분해능이 향상되면 ARPES가 접근할 수 있는 k-공간이 줄어들어 보다 정밀한 스펙트럼 분석에 도움이 된다. 예를 들어, 50개의 eV 싱크로트론 ARPES에서는 처음 4개의 브릴루인 영역에서 나온 전자가 흥분되고 산란되어 광전자 분석의 배경에 기여할 것이다. 그러나 6 eV ARPES의 작은 모멘텀은 첫 번째 브릴루인 영역의 일부에만 접근할 수 있으며, 따라서 k-space의 작은 영역에서 나온 전자들만이 배출되어 배경으로 검출될 수 있다. 비탄성 산란 배경은 약한 물리적 양을 측정하는 동안, 특히 높은 Tc 초전도체를 측정하는 것이 바람직하다.

실험실현

처음 6개의 eV 레이저 기반 ARPEES 시스템은 커 모드 잠금 Ti: 사파이어 오실레이터를 사용, 5W의 또 다른 주파수를 두 배로 증가시킨 Nd:Vanadate 레이저를 사용한 다음 1 MHz 반복률로 약 840 nm(1.5 eV)의 튜닝 가능한 70 fs 및 6nJ 펄스를 생성한다.^{[citation needed]} β-바륨 붕산염에서 type형 위상 매칭을 통해 2단계 비선형 2차 고조파를 수행한 후 210nm(~6eV)의 4중 조명을 생성하여 최종적으로 저에너지 광자원으로 초고진공실로 집중하여 유도하여 샘플의 전자 구조를 조사한다.

첫 번째 시연에서 Desau의 그룹은 전형적인 전방 고조파 스펙트럼이 최대 반폭 4.7mV의 가우스 프로파일과 매우 잘 들어맞고 200μW의 전력을 제시한다는 것을 보여주었다.^{[citation needed]} 고 플럭스(약¹⁴ 10¹⁵~10개의 광자/s)의 성능과 좁은 대역폭은 레이저 기반의 ARPES를 최고의 언들레이터 빔라인을 사용함에도 불구하고 싱크로트론 방사선 ARPES를 압도하게 한다.^{[citation needed]} 또 다른 눈에 띄는 점은 ARPES에서 원형 양극화 또는 선형 양극화 빛을 내는 1/4파판 또는 1/2파판을 통해 4중 광선을 통과시킬 수 있다는 점이다. 빛의 양극화는 신호 대 배경 비율에 영향을 줄 수 있기 때문에 빛의 양극화를 조절하는 능력은 싱크로트론 ARPES에 비해 매우 중요한 개선과 장점이다. 작동 및 유지보수를 위한 비용 절감, 에너지 및 모멘텀 분해능 향상, 광자원에 대한 높은 플럭스와 편광 제어 용이성 등 앞서 언급한 유리한 특징과 함께 레이저 기반의 ARPES는 의심할 여지 없이 응축물리학에 보다 정교한 실험을 수행할 수 있는 이상적인 후보물질이다.

적용들

하이티_c 초전도체

레이저 기반의 ARPES의 강력한 능력을 보여주는 한 가지 방법은 높은 Tc 초전도체를 연구하는 것이다.^[3] 다음 그림 참조는 이 간행물을 참조한다. 그림 1은 브릴루인 구역의 결절 방향을 따라 초전도 BiSrCaCuO의_2228+d 실험 분산 관계, 결합 에너지 대 모멘텀을 보여준다. 그림 1 (b)와 그림 1 (c)는 각각 28 eV와 52 eV의 싱크로트론 광원에 의해 측정되며, 최고의 언듈레이터 빔 라인이 있다. 강력 레이저 기반 ARPES에 의해 컵레이트 초전도체 내 퀘이파르티클의 증거인 훨씬 더 날카로운 스펙트럼 피크는 그림 1 (a)에 나타나 있다. 이것은 싱크로트론 ARPEES에서 더 높은 에너지로 테이블 상판 레이저의 낮은 광자 에너지에서 분산 에너지-모멘텀 관계를 처음으로 비교한 것이다. (a)에서 훨씬 명확한 산포는 개선된 에너지-모멘텀 분해능뿐만 아니라 전체 밴드 분산, 페르미 표면, 초전도 간격 및 전자-보손 커플링에 의한 꼬임과 같은 많은 중요한 물리적 특징들이 성공적으로 재현되었음을 나타낸다. 머지 않아 레이저 기반의 ARPES가 응축 물질 물리학자들이 최첨단 재래식 실험 기법으로 관찰할 수 없는 다른 새로운 특성뿐만 아니라 이국적인 물질에서 초전도성의 특성에 대한 보다 자세한 정보를 얻을 수 있도록 돕기 위해 널리 사용될 것으로 예측된다.

시간 분해 전자역학

펨토초 레이저 기반의 ARPES를 확장하여 시간 분해 광전자 분광과 2광자 광전자 분광에서 흥분 상태에 대한 분광학적 접근을 제공할 수 있다. 첫 번째 광자와 함께 전자를 더 높은 레벨의 흥분 상태로 펌핑함으로써 시간의 함수로서 전자 상태의 후속 진화 및 상호작용을 두 번째 프로빙 광자에 의해 연구할 수 있다. 전통적인 펌프-프로브 실험은 일반적으로 관련 물리학을 얻기에는 너무 복잡할 수 있는 일부 광학 상수의 변화를 측정한다. ARPES는 전자 구조와 상호작용에 대한 많은 세부 정보를 제공할 수 있기 때문에 펌프-프로브 레이저 기반의 ARPES는 1초 미만의 분해능으로 더 복잡한 전자 시스템을 연구할 수 있다.

요약 및 관점

각도로 분해된 싱크로트론 방사선원이 표면 분산 에너지-모멘텀 스펙트럼 조사에 널리 사용되더라도 레이저 기반의 ARPES는 훨씬 더 나은 에너지와 모멘텀 분해능을 가진 보다 세밀하고 대량 감응성이 높은 전자 구조물을 제공할 수 있으며, 이는 강하게 상관된 연구를 위해 매우 필요한 것이다. 이국적인 양자 시스템의 전자 시스템, 고T_c 초전도체, 위상 전환.^{[citation needed]} 또한, 낮은 작동 비용과 높은 광자 플럭스는 레이저 기반의 ARPES를 다루기 더 쉽고 표면 과학에 대한 다른 현대적인 실험 기법들 중에서 더 다용도적이고 강력하게 만든다.

참고 항목

• 광분해
• ARPES
• 투포톤 광전자 분광법
• 싱크로트론 방사선
• XPS
• 페르미 표면
• 레이저 용품 목록

참조