러더퍼드 백스캐터링 분광법

러더포드 백스캐터링 분광학(RBS)은 재료 과학에서 사용되는 분석 기법이다.고에너지 이온 산란(HEIS) 분광법으로 불리는 RBS는 표본에 충돌하는 고에너지 이온(일반적으로 양성자 또는 알파 입자) 빔의 역스크래터를 측정하여 물질의 구조와 구성을 결정하는 데 사용된다.

가이거-마르스덴 실험

러더포드 백스캐터링 분광학(Rutherford backscattering spectrometry)은 때때로 핵물리학의 아버지로 일컬어지는 물리학자 러더포드 경의 이름을 따서 명명되었다.러더포드는 1909년과 1914년 사이에 한스 가이거와 어니스트 마스덴이 금속 포일을 통한 알파 입자의 산란을 연구하는 일련의 실험을 감독했다.루더포드는 알파 선원의 불완전성 때문에 생긴 것으로 추정되는 "스트레이 입자"를 제거하려고 시도하면서, 마스덴이 금박 샘플에서 역스크래터를 측정하려고 한다고 제안했다.작은 음전자가 확산 양전자를 통해 확산된 원자의 당시 지배계 매실 퍼딩 모델에 따르면, 고에너지 양의 알파 입자의 역습은 존재하지 않았어야 했다.대부분의 경우 알파 입자가 포일을 통해 거의 숨기지 않고 통과할 때 작은 편향이 일어나야 한다.대신 마스덴이 알파 입자 소스와 같은 면의 포일에 검출기를 위치시켰을 때, 그는 즉시 눈에 띄는 백스캐터 신호를 감지했다.러더퍼드에 따르면, "그것은 내 인생에서 나에게 일어났던 가장 놀라운 사건이었다.마치 휴지 조각에 15인치 포탄을 쏘아대더니 다시 와서 때린 것처럼 거의 믿을 수 없을 정도였어."^[1]

러더포드는 가이거-마르스덴 실험의 결과를 하나의 거대한 양의 입자와 쿨롱이 충돌했음을 나타내는 것으로 해석했다.이로 인해 그는 원자의 양의 전하가 확산될 수 없고 대신 하나의 거대한 핵인 원자핵에 집중되어야 한다는 결론에 도달했다.계산에 의하면 이러한 편향을 달성하기 위해 필요한 전하가 전자 전하보다 약 100배 높으며, 이는 금의 원자 번호에 가까웠다.이는 원자 러더포드 모형의 개발로 이어졌는데, 원자핵은 Ne의 양입자, 즉 양성자로 이루어진 양의 핵이 핵전하를 균형 있게 하기 위해 전하 -e의 N 궤도를 선회하는 전자로 둘러싸여 있었다.이 모델은 결국 양자 역학의 초기 결과를 통합하여 보어 원자에 의해 대체되었다.

입사 입자의 에너지가 충분히 증가하면 쿨롱 장벽이 초과되고 입사 및 타격 입자의 파장 기능이 겹친다.이것은 특정 경우에 핵반응을 일으킬 수 있지만, 산란된 교차점이 에너지의 함수로 심하게 변동할 수 있지만, 종종 상호작용은 탄력적으로 유지된다.이 사례는 "탄력적(비 루더포드) 백스캐터링 스펙트로메트리"(EBS)로 알려져 있다.최근 각 교호작용에^{[citation needed]} 대한 슈뢰딩거의 방정식을 풀면서 EBS 산란 교차를 결정하는 데 큰 진전이 있었다.

기본 원리

우리는 러더포드 백스캐터링을 입사 빔(발사체)에서 나오는 높은 운동 에너지 입자와 샘플(대상)에 위치한 고정 입자 사이의 탄력적이고 단단한-sphere 충돌이라고 설명한다.이 맥락에서 탄성성은 충돌 중 입사 입자와 정지 입자 사이에 에너지가 전달되지 않고 정지 입자의 상태가 변하지 않는다는 것을 의미한다. (소량의 운동량을 제외하고, 무시한다.충돌로 인해 상당한 양의 에너지가 방출될 수 있으므로, 핵 상호작용은 일반적으로 탄력적이지 않다.핵반응분석(NRA)은 광원소를 검출하는 데 유용하다.하지만, 이것은 러더포드 산란이 아니다.충돌의 운동학(즉, 운동량과 운동에너지의 보존)을 고려하여, 산란된 발사체의 에너지 E는₁ 초기 에너지 E₀:

${\displaystyle E_{1}=k\cdot E_{0}}$

여기서 k는 키네마틱 인자로 알려져 있다.

${\displaystyle k=\left \\frac {m_{1}\cos {\theta _{1}pm {\sqrt {m_{2}^{2}-m_{1}^{1}(\sin {\theta _{1}}^{1}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}:{m_{1}:{m_{2}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}\오른쪽)^{2}}$^[2]

여기서 입자 1은 발사체, 입자 2는 표적핵이며, $\theta {\displaystyle {}_{}}$ ${\$}는 기준 실험실 프레임(관찰자에 상대적)에 있는 발사체의 산란각이다$$.플러스 부호는 발사체의 질량이 목표물보다 적을 때 취하며, 그렇지 않으면 마이너스 부호가 취해진다.

이 방정식은 특정 산란 각도(관찰자와 상대적)에 대해 산란 발사체의 에너지를 정확하게 결정하지만, 그러한 사건을 관측할 확률은 설명하지 않는다.이를 위해 백스캐터링 이벤트의 차등 단면이 필요하다.

${\dfrac {d\omega }{d\Oomega }}}=\왼쪽({\frac {Z_{1}Z_{2}e^{2}}:{4}E_{0}}}\오른쪽)^{2}{\frac {1}{\좌(\sin(\thin(\theta /2}\오른쪽)^{4}}}}}$^[2]

여기서 $Z{\displaystyle {}_{}}$ ${\displaystyle {1\mathrm{}}_{}}$ ${\$및 ${\displaystyle Z_{}}$ 2 ${\$}}은$$ 입사핵과 대상핵의 원자 번호다.이 방정식은 기준 질량 프레임의 중심에 기록되며 따라서 발사체 또는 표적 핵의 질량의 함수가 아니다.

기준 $\theta {\displaystyle {}_{}}$ ${\$$displaystyle$ $\$$theta$$_{1$}의 실험실 프레임의 산란 각도는 기준 질량 프레임 $중앙$의 산란 각도와 같지 않다$($RBS 실험의 경우 일반적으로 매우 유사하지만$).$그러나 중이온 발사체는 더 가벼운 이온을 쉽게 반동시킬 수 있어 기하학이 맞다면 목표물에서 방출해 검출할 수 있다.이는 ERD(Elastic Recil Detection, ERD, 동의어 ERDA, FRS, HFS) 기법의 기본이다.RBS는 종종 H를 쉽게 후퇴시키는 HE 빔을 사용하므로, 동시 RBS/ERD는 종종 시료의 수소 동위원소 함량을 조사한다(HE 빔이 1 MeV 이상인 HERD는 러더포드가 아님: http://www-nds.iaea.org/sigmacalc) 참조).ERD의 경우 기준 실험실 프레임의 산란 각도는 기준 질량 프레임의 중심과 상당히 다르다.

무거운 이온은 가벼운 이온에서 역추적할 수 없다: 운동학적으로 금지되어 있다.키네마틱 계수는 실제를 유지해야 하며, 이는 기준 실험실 프레임에서 허용되는 산란 각도를 제한한다.ERD에서는 반동 검출기를 산란 빔으로부터의 신호를 금지할 수 있을 만큼 충분히 큰 반동 각도로 배치하는 것이 편리하다.산란 이온 강도는 반동 강도(러더포드 산란 단면 공식은 산란 각도가 0으로 가면서 무한대로 간다)에 비해 항상 매우 크며 ERD의 경우 산란 빔은 대개 측정에서 어떻게든 제외되어야 한다.

러더포드 산란 단면 공식의 특이점은 물론 물리적인 것이 아니다.산란 단면이 0이면 발사체가 목표물에 결코 근접하지 않는다는 것을 의미하지만, 이 경우 핵 주변을 둘러싼 전자 구름도 결코 관통하지 않는다.위와 같은 산란 단면을 위한 순수한 쿨롱 공식은 발사체의 에너지가 감소할수록(또는 동등하게 질량이 증가함에 따라) 더 중요해지는 이 선별 효과에 대해 보정해야 한다.

큰 각도 산란은 대상 핵에서 산란하는 이온에 대해서만 발생하는 반면, 비탄성 작은 각도 산란은 샘플 전자에서 발생할 수 있다.이로 인해 입사 이온의 운동 에너지가 샘플에 침투할 때 점진적으로 감소하므로 내부 핵에서 역추적(backscattering)이 더 낮은 "유효한" 입사 에너지로 발생한다.마찬가지로 백스캐터된 이온은 샘플에서 빠져나오면서 전자에너지를 잃는다.주어진 거리를 통과한 후 이온 에너지가 낮아지는 양을 물질의 정지력이라고 하며 전자 분포에 의존한다.이러한 에너지 손실은 통과된 거리에 따라 연속적으로 변화하므로 정지 동력은 다음과 같이 표현된다.

${\displaystyle S(E)=-{dE \over dx}.}$^[3]

고에너지 이온의 정지전력은 $보통{\displaystyle \frac{{}_{}}{}}$ Z ${\displaystyle \frac{{}_{}}{}}$ E ${\$에 비례하지만 정지전력의 정확한 계산은 어떠한 정확도로도 수행하기 어렵다$.$

정지력(적절한, 정지력)은 단위 길이당 에너지 단위를 가진다.두께가 항상 단위 면적당 질량으로 절대적으로 측정되는 박막에서 실험적으로 측정되기 때문에 두께의 함수로 달라질 수 있는 소재의 밀도를 결정하는 문제를 피하여 일반적으로 박막 단위인 eV/(원자/cm²)로 주어진다.현재 모든 재료에서 정지 전력은 약 2%로 알려져 있다. http://www.srim.org을 참조하십시오.

계측

RBS 계측기는 일반적으로 다음 세 가지 필수 구성 요소를 포함한다.

• 이온 소스, 보통 알파 입자(He²⁺ 이온) 또는 덜 흔하게 양성자.
• 입사 이온을 높은 에너지로 가속할 수 있는 선형 입자 가속기(일반적으로 1-3 MeV 범위)
• 일정 범위의 각도에서 백스캐터된 이온의 에너지를 측정할 수 있는 검출기.

상용 RBS 시스템에서 1단계 또는 2단계에서 작동하는 두 가지 공통 선원/가속 장치를 사용한다.1단계 시스템은 이온 선원에 적용되는 높은 양의 전위를 가진 가속 튜브에 연결된 He⁺ 선원과 가속 튜브 끝에 있는 접지로 구성된다.이 배열은 간단하고 편리하지만, 시스템에 매우 높은 전압을 가하기 어렵기 때문에 1 MeV 이상의 에너지를 얻기가 어려울 수 있다.

2단계 시스템, 즉 "탄뎀 가속기"는 헤⁻ 이온의 공급원으로 시작하여 가속관 중앙에 양 단자를 위치시킨다.양성 단자에 포함된 스트리퍼 원소는 헤 이온을⁻ 헤⁺⁺ 이온으로 변환하여 통과하는 이온에서 전자를 제거한다.그러므로 이온들은 단자에 끌리기 시작하고, 통과하여 양성이 되며, 지상에서 튜브를 빠져나올 때까지 밀어낸다.이 배열은 더 복잡하지만 낮은 전압으로 더 높은 가속을 달성할 수 있는 장점이 있다: 인가된 전압 750 kV의 일반적인 탠덤 가속기는 2 MeV 이상의 이온 에너지를 달성할 수 있다.^[4]

역스크래터 에너지를 측정하는 검출기는 일반적으로 실리콘 표면 장벽 검출기로, p-n 접합부를 형성하는 N형 기질에 P형 실리콘의 매우 얇은 층(100nm)이다.검출기에 도달하는 이온은 전자의 비탄성 산란으로 에너지의 일부를 잃게 되고, 이들 전자의 일부는 반도체 발란스와 전도대 사이의 대역 간극을 극복하기에 충분한 에너지를 얻는다.즉, 검출기의 각 이온 충돌은 이온의 에너지에 따라 달라지는 전자 구멍 쌍을 몇 개 생성한다.이러한 쌍은 검출기에 전압을 인가하고 전류를 측정하여 이온 에너지를 효과적으로 측정할 수 있다.이온 에너지와 생성된 전자 구멍 쌍의 수 사이의 관계는 검출기 재료, 이온 유형 및 전류 측정의 효율성에 따라 달라지며, 에너지 분해능은 열 변동에 따라 달라진다.검출기에서 하나의 이온이 발생한 후 전자 구멍 쌍이 재결합하기 전에 두 번째 이온을 첫 번째 이온과 구별할 수 없는 죽은 시간이 있을 것이다.^[5]

검출의 각도 의존성은 이동형 검출기를 사용하여 달성하거나, 표면 장벽 검출기를 독립적으로 측정할 수 있는 많은 독립된 셀로 분리하여 직접(180도) 백스캐터링 주위의 각도를 어느 정도 커버함으로써 달성될 수 있다.입사 빔의 각도 의존성은 기울일 수 있는 샘플 단계를 사용하여 제어된다.

구성 및 깊이 측정

역추적 이온의 에너지 손실은 두 가지 과정에 의존한다: 샘플 핵으로 산란 이벤트에서 손실된 에너지와 샘플 전자에서 발생하는 작은 각도로 손실된 에너지다.첫 번째 과정은 핵의 산란 단면에 따라 질량과 원자 수에 따라 달라진다.주어진 측정 각도에서, 두 개의 다른 원소의 핵은 따라서 입사 이온을 다른 도 및 다른 에너지로 분산시켜 측정 카운트 대 에너지의 N(E) 그림에 별도의 피크를 생성한다.이러한 피크는 물질에 포함된 원소의 특성으로, 알려진 산란 단면에 산란 에너지를 매칭하여 표본의 구성을 분석하는 방법을 제공한다.상대 농도는 피크의 높이를 측정하여 결정할 수 있다.

두 번째 에너지 손실 과정인 샘플 전자의 정지 동력은 핵 충돌에 의해 생성되는 것과 같은 큰 이산적 손실을 초래하지 않는다.대신에 그것은 전자 밀도와 표본에서 가로지른 거리에 따라 점진적인 에너지 손실을 발생시킨다.이 에너지 손실은 핵의 깊이에 따라 연속적으로 샘플 내부의 핵으로부터 역추적하는 이온의 측정된 에너지를 낮출 것이다.그 결과 에너지 및 각도 분해능에 의해 결정되는 너비로 N(E) 플롯에서 예상할 수 있는 날카로운 백스캐터 피크가 아닌, 이온이 해당 원소가 점유한 깊이를 통과할 때 이온이 낮은 에너지를 향해 점차 감소하는 것을 관찰했다.표본 내부의 어떤 깊이에서만 나타나는 원소들은 또한 핵에 도달하기 위해 이온이 이동해야를 거리를 나타내는 어떤 양만큼 피크 위치를 이동시킬 것이다.

실제로 합성 깊이 프로파일은 RBS N(E) 측정을 통해 결정할 수 있다.표본에 포함된 원소는 에너지 스펙트럼의 피크 위치에서 결정할 수 있다.깊이는 이러한 피크의 폭과 이동된 위치에서 결정할 수 있으며, 피크의 높이에서 상대적인 농도를 결정할 수 있다.이것은 예를 들어 다층 표본의 분석이나 깊이에 따라 더 연속적으로 변화하는 성분의 표본에 특히 유용하다.

이러한 종류의 측정은 원소 조성을 결정하는 데만 사용될 수 있다. 표본의 화학적 구조는 N(E) 프로파일에서 결정할 수 없다.그러나 RBS를 통해 결정구조를 조사함으로써 이것에 대해 무엇인가를 배울 수 있다.이런 종류의 공간정보는 차단과 채널링의 장점을 살려 조사할 수 있다.

구조 측정: 차단 및 채널링

결정 구조와 입사 핵 빔의 상호작용을 완전히 이해하려면 차단과 채널링의 두 가지 핵심 개념을 더 이해할 필요가 있다.

평행 궤적을 가진 이온의 빔이 표적 원자에 충돌할 때, 그 원자를 산란시키면 빔에 상대적인 목표물의 "뒤"에 있는 원뿔 모양의 영역에서 충돌을 방지할 수 있다.이는 대상 원자의 반발 전위가 원래 경로에서 가까운 이온 궤적을 굴절시키기 때문에 발생하며, 이를 차단이라고 한다.이 차단된 영역의 반지름은 원래 원자로부터 L 거리에 있으며, 다음에 의해 주어진다.

${\displaystyle R=2{\\sqrt {\frac {Z_{1}Z_{2}e^{2}L}{E_{0}}}}}}}$^[6]

샘플 내부 깊은 곳에서 이온이 산란되면 두 번째 원자를 재분산하여 산란 궤적 방향으로 두 번째 막힌 원뿔을 만들 수 있다.이것은 입사각도에 상대적인 검출 각도를 주의 깊게 변화시킴으로써 검출할 수 있다.

채널링은 입사 빔이 결정의 주요 대칭 축과 정렬될 때 관찰된다.표면 원자와 충돌을 피하는 입사핵은 원자의 첫 번째 층에 의해 차단되기 때문에 샘플 내 더 깊은 모든 원자와의 충돌에서 제외된다.차단된 원뿔의 반지름에 비해 원자간 거리가 클 때 입사 이온은 역스크래트 없이 원자간 거리를 여러 번 관통할 수 있다.이것은 입사 빔이 대칭 방향 중 하나를 따라 방향을 잡을 때 관측된 백스캐터 신호가 급격히 감소하여 표본의 규칙적인 결정 구조를 결정할 수 있다.채널링은 매우 작은 차단 반지름, 즉 He와⁺ 같은 고 에너지, 저원자 수 입사 이온에 가장 적합하다.

대칭 방향에 상대적인 발생의 이온 빔 각도의 편차에 대한 공차는 차단 반경에 따라 달라지며, 허용 편차 각도는 다음과 비례한다.

${\displaystyle {\sqrt {\frac {Z_{1}Z_{2}}{E_{0}d}}}}}}}}$^[7]

RBS 피크의 강도는 빔이 채널로 연결되었을 때 폭의 대부분에 걸쳐 감소하는 것으로 관찰되는 반면, 더 큰 피크의 고에너지 끝에서 좁은 피크가 관찰되는 경우가 종종 있는데, 이는 원자의 첫 번째 층에서 산란되는 표면을 나타낸다.이 피크가 존재하면 RBS 측정에 대한 표면 감도의 가능성이 열린다.

이탈된 원자의 프로파일링

또한, 이온의 채널링은 격자 손상을 위한 결정 샘플을 분석하는데도 사용될 수 있다.^[8]만약 대상 안에 있는 원자가 결정 격자 부위에서 이탈한다면, 이것은 완벽한 결정과 관련하여 더 높은 역스크래터 수율을 초래할 것이다.분석 중인 표본에서 나온 스펙트럼을 완벽한 결정에서 얻은 스펙트럼과 무작위(비채널화) 방향에서 얻은 스펙트럼(비정형 표본에서 나온 스펙트럼의 대표)을 비교함으로써, 이탈된 원자의 일부분 측면에서 결정체 손상 정도를 판단할 수 있다.이 분수를 비정형일 때 물질의 밀도에 곱하면 이탈한 원자의 농도에 대한 추정치도 얻을 수 있다.늘어난 백스캐터링이 발생하는 에너지도 실체 원자가 있는 깊이를 결정하는 데 사용할 수 있으며, 그 결과 결함 깊이 프로파일을 구축할 수 있다.

표면 민감도

RBS는 일반적으로 표본의 대량 구성과 구조를 측정하는 데 사용되지만, 표본 표면의 구조와 구성에 대한 정보를 얻을 수 있다.신호가 대량 신호를 제거하기 위해 채널로 연결될 때, 차단 효과를 이용하여 입사각과 검출 각도의 세심한 조작을 이용하여 원자의 처음 몇 층의 상대적 위치를 결정할 수 있다.

표본의 표면 구조는 여러 가지 면에서 이상과 다를 수 있다.원자의 첫 번째 층은 후속 층과의 거리(완화)를 바꿀 수 있고, 대량(재구성)과는 다른 2차원 구조를 가정할 수 있으며, 또는 다른 물질을 표면에 흡착할 수 있다.이 각각의 경우는 RBS에 의해 감지될 수 있다.예를 들어, 표면 재구성은 알려진 강도의 표면 피크만 검출되도록 채널링이 발생해야 하는 방식으로 빔을 정렬하여 검출할 수 있다.평소보다 강도가 높거나 봉우리 폭이 넓으면 원자의 첫 번째 층이 아래 층을 차단하지 못하고 있다는 것, 즉 표면이 재구성되었다는 것을 나타낼 것이다.이완은 샘플이 기울어진 상태에서 유사한 절차에 의해 감지될 수 있으며, 따라서 이온 빔이 선택된 각도에서 충돌하여 1층 원자가 대각선에서 역스크래터를 차단해야 한다. 즉, 차단된 원자에서 아래쪽으로 이동된 원자가 역스크래터를 차단해야 한다.예상보다 높은 역스크래치 수율은 첫 번째 층이 두 번째 층에 비해 이동되었거나 완화되었음을 나타낼 것이다.흡착 물질은 다른 성분으로 감지되어 예상 위치에 비해 표면 피크의 위치가 변경된다.

RBS는 또한 채널 표면 피크의 변화를 분석하여 부피와 다르게 표면에 영향을 미치는 공정을 측정하는 데 사용되었다.이것의 잘 알려진 예는 Frenken, Maree 및 Van der Veen이 납 표면의 전조에 대한 RBS 분석이다.Pb(110) 표면을 RBS로 측정한 결과, 저온에서 안정된 표면 피크는 대량 용해 온도의 3분의 2를 지나 온도가 증가함에 따라 넓어지고 강도가 높아지는 것으로 나타났다.최고는 온도가 용해 온도에 도달함에 따라 벌크 높이와 폭에 도달했다.이러한 표면 장애의 증가는 입사 광선에 더 깊은 원자가 보이도록 하는 것으로 표면의 사전 용해로 해석되었고, RBS 과정의 컴퓨터 시뮬레이션은 이론적인 사전 용해 예측과 비교했을 때 유사한 결과를 낳았다.^[9]

RBS는 또한 핵 현미경과도 결합되어 있는데, 이 현미경에서는 초점 이온 빔을 스캔 전자 현미경과 유사한 방식으로 표면을 스캔한다.이러한 종류의 애플리케이션에서 백스캐터 신호의 에너지 분석은 표면에 대한 구성적인 정보를 제공하는 반면, 마이크로프로브 자체는 주기적인 표면 구조와 같은 특징을 검사하는 데 사용될 수 있다.^[10]

참고 항목

참조

• Rhodes, Richard (1986). The Making of the Atomic Bomb. Simon & Schuster. ISBN 978-0-684-81378-3.
• Oura, K.; Lifshits, V.G.; Saranin, A.A.; Zotov, A.V.; et al. (2003). Surface Science: An Introduction. Springer-Verlag. ISBN 3-540-00545-5.
• Feldman, L.C.; Mayer, J.W.; Picraux, S.T. (1982). Materials Analysis by Ion Channeling. Academic Press.
• Feldman, L.C.; Mayer, J.W. (1986). Fundamentals of Surface and Thin Film Analysis. Prentice-Hall.
• "RBS Theory Tutorial". Evans Analytical Group: Training. Retrieved 2007-10-10.
• "RBS Instrumentation Tutorial". Evans Analytical Group: Training. Retrieved 2007-10-10.
• Hobbs, C.P.; McMillan, J.W.; Palmer, D.W. (1988). "The effects of surface topography in nuclear microprobe Rutherford backscattering analysis". Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B. 30 (3): 342–348. Bibcode:1988NIMPB..30..342H. doi:10.1016/0168-583X(88)90023-7.
• Frenken, J.W.M.; Maree, P.M.J.; van der Veen, J.F. (1986). "Observation of surface-initiated melting". Phys. Rev. B. 34 (11): 7506–7516. Bibcode:1986PhRvB..34.7506F. doi:10.1103/PhysRevB.34.7506. hdl:1887/71635. PMID 9939429.