일관성 있는 회절 이미지

Coherent diffraction imaging
응집력 있는 X선의 나노 면적 빔을 사용하여 형성된 금 나노 결정의 회절 패턴. 이 상호 공간 회절 이미지는 이안 로빈슨 그룹이 2007년 실제 공간 일관성 있는 X선 회절 이미지 재구성에 사용하기 위해 찍은 것이다.

CDI(Consistent diffractive imaging, CDI)[1]는 나노튜브,[5] 나노크리스탈,[2] 다공성 나노크리스탈린층,[3] 결함,[4] 잠재 단백질 등 나노스케일 구조의 이미지를 2D 또는 3D 재구성을 위한 '렌즈리스(lensless)'[5] 기법이다. CDI에서는 X선, 전자 또는 기타 와벨리케 입자 또는 광자의 매우 일관성 있는 빔이 물체에 입사한다.

물체에 의해 산란된 빔은 하류에서 회절 패턴을 생성하며, 이 패턴은 검출기에 의해 수집된다. 이 기록된 패턴은 반복 피드백 알고리즘을 통해 영상을 재구성하는 데 사용된다. 효과적으로, 전형적인 현미경의 객관적 렌즈는 상호 공간 회절 패턴에서 실제 공간 이미지로 변환하기 위한 소프트웨어로 대체된다. 렌즈를 사용하지 않는 경우의 이점은 최종 영상이 일탈이 없고 따라서 분해능과 선량이 제한된다는 것이다(파장, 조리개 크기 및 노출에 따라 다름). 단순 역 푸리에 변환을 강도만 있는 정보에 적용하는 것은 위상 정보가 없어 회절 패턴에서 이미지를 생성하기에는 부족하다. 이것을 단계적 문제라 한다.

위상 문제

주요 기사: 단계 문제

확산파에는 진폭과 위상이라는 두 가지 관련 파라미터가 있다. 렌즈를 이용한 일반적인 현미경 검사에서는 파동이 굴절될 때 위상 정보가 유지되기 때문에 위상 문제가 없다. 회절 패턴을 수집할 때 데이터는 광자 또는 전자의 절대 카운트 단위로 설명되며, 진폭은 설명하지만 위상 정보는 손실되는 측정이다. 이것은 실제 공간으로 역 푸리에 변환하기 전에 어떤 위상이 진폭에 할당될 수 있기 때문에 잘못된 코의 역 문제를 야기한다.

회절 패턴에서 실제 공간 이미지를 재구성할 수 있는 3가지 아이디어가 개발됐다.[5] 첫 번째 아이디어는 1952년 Sayre가 Shannon의 정리에 비해 Bragg가 under-sampled intension 강도를 분산시킨다는 깨달음이었다.[6] 회절 패턴을 나이키스트 주파수의 두 배(샘플 크기의 반대) 또는 밀도로 샘플링할 경우 고유한 실제 공간 이미지를 생성할 수 있다.[2] 두 번째는 1980년대에 컴퓨팅 파워의 증가로 위상 검색을 위한 반복 하이브리드 입력 출력(HIO) 알고리즘이 피드백과 함께 적절하게 샘플링된 강도 데이터를 사용하여 위상 정보를 최적화하고 추출할 수 있었다. 이 방법은 1980년대에 피에누프에 의해[4] 도입되었다.[7] 마지막으로, "상 복구" 알고리즘의 개발로 1999년 미오가 2차 이미지를 사용하여 낮은 해상도 정보를 제공함으로써 CDI의 첫 번째 실증 실험이 이루어졌다.[8] 나중에 2차 영상의 필요성을 없앨 수 있는 재구성 방법이 개발되었다.

시뮬레이션된 이중 벽 나노튜브(n1,m1)(n2,m2)를 사용하여 CDI 알고리즘을 테스트할 수 있다. 첫째, 이 경우 (26,24)(35,25)의 치랄 번호를 부여한 시뮬레이션 나노튜브가 생성(왼쪽) 그런 다음 디지털 마이크로그래프 소프트웨어(중간)의 파워스펙트럼 기능을 사용하여 회절 패턴을 만든다. 마지막으로 알고리즘은 최종 영상(오른쪽)을 재구성하여 시험한다. 이 작품은 2007년 지리와 지안민주오가 맡았다.

재건

일반적인 재구성에서[2] 첫 번째 단계는 무작위 위상을 생성하고 이를 상호 공간 패턴의 진폭 정보와 결합하는 것이다. 그런 다음 푸리에 변환을 앞뒤로 적용하여 각 사이클에서 측정된 회절 강도와 동일한 분산파장의 계량 제곱으로 실제 공간과 상호 공간 사이를 이동한다. 실제 공간과 상호적 공간에 다양한 제약조건을 적용함으로써 패턴은 HIO 프로세스를 충분히 반복한 후 이미지로 진화한다. 재현성을 보장하기 위해 프로세스는 일반적으로 수백에서 수천 사이클의 각 주기가 있는 새로운 랜덤 위상 집합으로 반복된다.[2][9][10][11] 실제 공간과 상호 공간에서 부과되는 제약조건은 일반적으로 실험 설정과 이미징될 샘플에 따라 달라진다. 실제 공간 제약은 이미징된 물체를 "지원"이라고 불리는 제한된 지역으로 제한하는 것이다. 예를 들어, 이미징될 물체는 처음에 대략 빔 크기보다 크지 않은 영역에 있는 것으로 가정할 수 있다. 어떤 경우에는 균일하게 간격을 두고 배열된 양자점에 대한 주기적인 지지 영역과 같이 이 제약조건이 더 제한적일 수 있다.[2] 다른 연구자들은 다른 제약조건을 적용하여 빔 크기보다 큰 물체, 즉 확장된 물체를 이미징하는 것을 연구했다.[12][13][14]

대부분의 경우 부과되는 지지 제약은 진화하는 이미지에 기초하여 연구자에 의해 수정된다는 점에서 선행 조건이다. 이론적으로 이것은 반드시 필요한 것은 아니며 자동 상관 기능을 사용하여 이미지만으로 진화하는 지원을 부과하는 알고리즘이 개발되었다[15]. 이를 통해 2차 이미지(지원)의 필요성이 없어져 재구성이 자율화된다.

완벽한 결정의 회절 패턴은 대칭적이기 때문에 그 패턴의 역 푸리에 변환은 전적으로 실제 가치로 평가된다. 수정의 결점 도입은 복합적으로 가치 있는 역 푸리에 변환과 함께 비대칭 회절 패턴을 유도한다. 결정 밀도는 그 크기가 전자 밀도인 복잡한 함수로 표현될 수 있으며, 그 위상은 "회절이 측정되는 브래그 피크의 역수 격자 벡터 Q에 결정 격자의 국소 변형을 투영"하는 것으로 나타났다[16].[4] 따라서 CDI를 이용해 결정결함과 관련된 변형장을 3D로 영상화할 수 있으며, 한 경우 보고된[4] 바 있다. 불행히도, 복잡하게 계산된 함수의 영상화(간결성은 결정에서 경색된 필드를 나타낸다)는 보완적인 문제, 즉 해결책의 고유성, 알고리즘의 정체 등을 수반한다. 그러나, 이러한 문제점들을 극복한 최근의 발전들(특히 패턴이 있는 구조물의 경우)이 다루어졌다.[17][18] 한편, 회절 기하학이 GISAXS와 같이 스트레인에 둔감하다면, 전자 밀도는 실제 가치로 평가되어 양성이 될 것이다.[2] 이것은 HIO 프로세스에 또 다른 제약을 제공하므로, 알고리즘의 효율성과 회절 패턴에서 추출할 수 있는 정보의 양을 증가시킨다.

일관성

추가 정보: 일관성(물리학)

CDI가 작동하려면 확산 파장의 간섭이 필요하기 때문에 분명히 매우 일관성 있는 파동 빔이 필요하다. 일관성 있는 파동은 반드시 선원에서 생성되어야 하며(싱크로트론, 필드 방출기 등) 회절될 때까지 일관성을 유지해야 한다. 입사 빔의 일관성 폭은 이미징할 물체의 가로 폭의 약 2배가 되어야 한다는 것이[9] 입증되었다. 그러나 대상이 기준을 충족하는지 여부를 결정하기 위한 일관성 있는 패치의 크기를 결정하는 것은 논쟁의 대상이 된다.[19] 일관성 폭이 줄어들면 상호 공간에서의 브래그 피크의 크기가 커지고 겹치기 시작하며 이미지 해상도가 낮아진다.

에너지원

엑스선

일관성 있는 X선 회절 영상촬영(CXDI 또는 CXD)은 X선(일반적으로 .5~4keV)[5]을 사용하여 회절 패턴을 형성하는데, X선이 일반적으로 침투력이 좋아 전자 회절보다 3D 용도에 더 매력적일 수 있다. 영상 표면의 경우, X선의 투과가 바람직하지 않을 수 있으며, 이 경우 GISAXS와 같은 섬광 각도 형상을 사용할 수 있다.[2] 일반적인 X선 CCD는 회절 패턴을 기록하는 데 사용된다. 샘플이 빔에 수직인 축을 중심으로 회전하는 경우 3차원 영상을 재구성할 수 있다.[10]

방사선 손상으로 인해 동결수화물 생물 검체의 경우 분해능이 약 10nm로 제한되지만(현대식 싱크로트론 선원을 사용하여) 손상 민감도가 낮은 무기물질의 경우 최대 1~2nm의 분해능이 가능해야 한다.[5] 파괴 메커니즘의 시간 척도가 펄스 지속시간보다 긴 x선의 초단파 펄스를 사용해 방사선 손상을 피할 수 있다는 제안이[5] 나왔다. 이것은 더 높은 에너지를 가능하게 하고 따라서 단백질과 같은 유기 물질의 더 높은 분해능 CXDI를 가능하게 할 수 있다. 그러나 정보 손실 없이 "검출기 픽셀의 선형 개수는 빔에 필요한 에너지 스프레드를 고정한다"[9]고 되어 높은 에너지에서 제어하기가 점점 더 어려워진다.

2006년 보고서에서 [4]고급 광자 소스(APS)를 사용하여 분해능은 40nm였지만 저자들은 X선 자유 전자 레이저와 같은 더 높은 전력과 더 일관된 X선 선원으로 이를 개선할 수 있다고 제안한다.

시뮬레이션된 단일 벽 탄소 나노튜브(왼쪽)는 재구성(오른쪽) 알고리즘 시험을 위한 회절 패턴(가운데)을 생성하기 위해 사용된다. 위와 아래는 서로 다른 치라티 관이다. 이 작품은 2007년 지리와 지안민주오가 맡았다.

전자

정합성 전자 회절 영상촬영은 원칙적으로 CXDI와 동일하게 작동하며, 전자만 회절파이며 영상판은 CCD가 아닌 전자를 검출하는 데 사용된다. 한 출판된 보고서에서[1], 원자 분해능이 있는 나노 면적 전자 회절(NAED)을 사용하여 이중 벽 탄소 나노튜브(DWCNT)가 이미징되었다. 전자 회절 영상촬영은 매우 높은 에너지로 가지 않고도 전자의 파장이 광자보다 훨씬 작을 수 있기 때문에 원칙적으로 고해상도 영상을 산출해야 한다. 전자도 침투력이 훨씬 약해 X선보다 표면에 더 민감하다. 그러나, 전형적으로 전자 빔은 X선보다 더 손상되기 때문에 이 기술은 무기 물질에 제한될 수 있다.

주오의 접근법에서는 나노튜브를 위치시키기 위해 저해상도 전자영상을 사용한다.[1] 전자장 방출 전자총은 높은 일관성과 높은 강도의 빔을 생성한다. 관심 나노튜브의 한 부분에서만 산란되도록 하기 위해 빔 크기는 콘덴서 개구부가 있는 나노 영역으로 제한된다. 회절 패턴은 0.0025 1/4 å의 분해능까지 전자 이미징 플레이트를 이용하여 원장에 기록된다. 일반적인 HIO 재구성 방법을 사용하여 DWCNT chirality(잠자리 구조)를 직접 관찰할 수 있는 å 분해능으로 영상이 생성된다. Zuo는 최종 영상 화질을 개선하기 위해 TEM의 낮은 해상도 영상에 기반한 비랜덤 페이즈로 시작할 수 있다는 것을 발견했다.

LEFT HEADR Si 나노입자 모음에 의해 형성된 입자의 볼륨 표현, RIGHT 높은 다공성을 보여주는 중앙 슬라이스.[3]

2007년에 포도로프 외에서는 특정 사례에 대해 CDXI 문제에 대한 정확한 분석 솔루션을 제안했다.[20]

연구진은 2016년 ESRF(프랑스 그르노블)의 일관성 있는 회절영상(CXDI) 빔라인을 이용해 적외선 내 광발광 방출 밴드의 원점에서 대형 면 나노크리스탈린의 다공성을 정량화했다.[3] 음핵은 서브마이크론 구조로 제한될 수 있으며, 이는 광전자 및 광전자(PV) 애플리케이션의 출력을 향상시키는 데 도움이 될 수 있다는 것이 밝혀졌다.

관련 기법

Ptychography는 일관성 있는 회절 영상과 밀접한 관련이 있는 기술이다. 하나의 일관성 있는 회절 패턴만 기록하는 대신, 동일한 개체에서 몇 가지 회절 패턴(때로는 수백 또는 수천)이 기록된다. 각 패턴은 물체의 다른 영역으로부터 기록되지만, 그 영역들은 부분적으로 서로 겹쳐져야 한다. Ptychography는 이러한 다중 피폭에 대해 조명 빔의 조사에서도 생존할 수 있는 시료에만 적용된다. 다만 넓은 시야를 이미징할 수 있다는 장점이 있다. 데이터의 변환적 다양성이 더 크다는 것은 재구성 절차가 더 빨라질 수 있고 솔루션 공간의 모호성이 줄어들 수 있다는 것을 의미한다.

참고 항목

참조

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외부 링크